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广州大学牛利教授团队《ACS AMI》:基于生物启发电化学调控RAFT聚合的高灵敏电化学生物传感

来源:     作者:    编辑:chen    发布时间:2021-11-15 09:12    点击数: Views

作爲一種高效的可逆失活自由基聚合(RDRP)技術,可逆加成-斷裂鏈轉移(RAFT)聚合在聚合物的可控合成中獲得了廣泛的應用。在傳統的RAFT聚合中,引發自由基通常由熱分解外源自由基引發劑獲得。爲了在較溫和的條件下産生引發自由基,研究人員已經探索建立了一些替代方法,如酶促、光化學、機械和電化學方法等。其中,電化學方法具有反應條件溫和(室溫)、操作簡便、可控性好等優勢。然而,由于需要使用合適的氧化還原媒介體來將電子從電極表面傳遞到RAFT試劑,以産生引發自由基和增值自由基,目前報道的電化學調控的RAFT(eRAFT)聚合的成功案例並不多。

生物体内大量酶促氧化还原反应(如,电子传递链和三羧酸循环等)中的电子传递过程都是通过烟酰胺类氧化还原媒介体对(如,NAD+/NADH和NADP+/NADPH)实现的,且氧化还原反应通常都发生在N-取代吡啶环上。受此启发,广州大学“分析科学技术研究中心”&“广州市传感材料与器件重点实验室”牛利教授团队以结构简单的有机阳离子1-甲基烟酰胺(MNA)作为氧化还原电子转移媒介体,报道了一种新型eRAFT聚合方法(简称BERP,即生物启发eRAFT聚合),并将其用作一种信号放大策略实现了DNA的高灵敏电化学检测,相关研究成果以标题为“Bioinspired Electro-RAFT Polymerization for Electrochemical Sensing of Nucleic Acids”发表于ACS Applied Materials & Interfaces(DOI: 10.1021/acsami.1c17564)。论文的第一作者为胡琼博士(副教授),此研究得到国家自然科学基金青年科学基金项目(21904026)等的资助支持。如图1所示,在BERP中,有机阳离子MNA从电极表面获得一个电子被还原成一个有机自由基,其与RAFT试剂反应产生引发/增值自由基,从而引发RAFT聚合反应。所述BERP具有反应条件温和(室温,还原电位为?0.2V vs SCE)、操作简便、可控性好(通过条件电位或电流等参数即可实现对聚合反应的精确调控)等优势。

图1 有机阳离子MNA电还原成有机自由基


在此基礎上,以肽核酸(PNA)作爲固定化分子識別元件,分別以4-氰基-4-(硫代苯甲酰)戊酸(CPAD)和甲基丙烯酸二茂鐵基甲酯(FcMMA)作爲RAFT試劑和單體,借助于BERP的信號放大作用,實現了核酸的高靈敏(線性範圍爲1.0fM~1.0nM,檢測下限爲0.58fM)、高選擇性(可有效區分單堿基錯配)電化學檢測(檢測原理如圖2所示)。該電化學生物傳感器具有操作簡便、成本低廉、靈敏度高、選擇性好等優良特性,且可用于血清樣品中核酸的定量分析,因而在核酸的高靈敏、高選擇性檢測中具有很好的應用前景。

图2 基于BERP的高灵敏电化学核酸生物传感研究


原文鏈接:

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.1c17564

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